
Na década de 70, com Moraes Moreira, Paulinho Boca de Cantor, Luiz Galvão e Baby Consuelo formou o grupo "Novos Baianos", no qual tocava guitarra, compunha músicas e fazia os arranjos juntamente com Moraes. Após a gravação do primeiro disco dos Novos Baianos, Pepeu passou a estudar profundamente a música brasileira em ritmos como samba, frevo, choro e maracatu, aprendendo também a tocar bandolim.[4]
Paralelamente aos Novos Baianos, em 1971 Pepeu Gomes substituiu Lanny Gordin na turnê "Fa-tal" de Gal Costa, que foi registrada no disco duplo de mesmo nome, em que Pepeu toca a maioria das faixas.[2][5] Pepeu partiu para a carreira individual com o final do grupo, por volta de 1978, gravando seu primeiro disco solo "Geração do Som". Na mesma época tocou com Gilberto Gil no Montreux Jazz Festival na Suiça, que foi registrado no disco "Gil ao Vivo em Montreux".
Em 1979, Pepeu Gomes lança seu segundo disco "Na Terra a Mais de Mil", sendo sua estreia como cantor. O disco tem grande sucesso de vendas e possui o hit "Meu Coração".
Em 1980 devido a sua elogiada performance em 1978, é convidado novamente para o festival de Montreux, desta vez individualmente. Esse show também foi registrado e lançado com o nome "Pepeu Gomes Ao Vivo". Ainda neste ano lança a música "O Mal é o Que Sai Pela Boca do Homem", uma parceria com Baby Consuelo e Galvão, que gera muita polêmica devido ao verso "Você pode fumar baseado".

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